In the past ten years, after the isolation of graphene and the discovery of its outstanding properties, the scientific community has aimed its attention on a new class of materials, the two-dimensional (2D) atomic crystals, and particularly on the transition metal dichalcogenides (TMDCs). Though much effort is spent in the perspective of scaling up the production and integrating these materials in future electronic and optoelectronic devices, so far, a way towards sizable growth of 2D-TMDCs is still a challenge. This thesis is focused on the growth mechanism of TMDCs and studies aspects related to the nucleation process and the steps that lead to the formation of the crystals, in order to identify the optimal conditions to promote the increase of the domain size of the layers. In addition, the thesis investigates on the methods to produce TMDCs samples with a single domain orientation that allows to obtain better quality layers, thanks to the reduce presence of grain boundaries formed by the coalescence of islands with different orientations, and allows to open the path towards novel device concepts such as those based on the spin-valleytronic. This thesis is mainly devoted to the growth of MoS2 on different metallic substrates, namely Au(111), Ag(111) and Ag(110), with the aim of investigating the effect of the interaction between adlayer and substrate, and the effect of the substrate symmetry in the formation of extended layers of MoS2. In order to obtain a single domain orientation with respect to the substrate, a new growth protocol was developed on Au(111) and adapted also for the other substrates. The electronic structure of the MoS2/Au(111) sample was characterized, with a special attention to the out-of plane spin polarization of the bands near K and -K points of the Brillouin zone. We have subsequently explored the growth of single layer WS2 on Au(111) in order to evaluate the versatility of the developed growth method. By finding the proper growth parameters, we obtained high quality WS2 samples with a single orientation, that has been subsequently used to study the electron-phonon coupling thus deriving useful information for electronic device applications. The last part of the thesis is dedicated to the oxygen intercalation under graphene grown on Ir(111), with the aim of verifying whether the presence of graphene changes the adsorption geometry of the oxygen atoms on Ir(111). By comparing the results of oxygen adsorption on the bare Ir surface with those in the presence of graphene, it was possible to see that the oxygen overstructures formed under graphene can be reproduced on bare Ir(111) by dosing strongly oxidizing species such as NO2, concluding that graphene does not affect the adsorbate-substrate interaction.

Negli ultimi dieci anni, dopo l'isolamento del grafene e lo studio delle sue eccezionali proprietà, la comunità scientifica ha rivolto la propria attenzione ai cristalli bidimensionali (2D), ed in particolare ai dicalcogenuri dei metalli di transizione (TMDCs). Sebbene molto sforzo sia stato profuso per portare la loro produzione su scala industriale e integrarli all'interno dei futuri dispositivi elettronici ed optoelettronici, un metodo che porti alla scalabilità di questi materiali è ancora una sfida. Questa tesi è focalizzata sul meccanismo di crescita dei TMDCs e studia gli aspetti legati al processo di nucleazione e le fasi che portano alla formazione del cristallo, in modo da identificare le condizioni ottimali per promuovere l'estensione dei domini dei layer. Inoltre la tesi investiga i metodi che permettono la produzione di campioni TMDCs con una singola orientazione, consentendo di ottenere una migliore qualità dei layer, grazie alla riduzione del numero di bordi di grano formati dalla coalescenza di isole con diversa orientazione e aprendo strade nuove verso l'applicazione di concetti come la spin-valletronica ai dispositivi di nuova generazione. La prima parte della tesi è dedicata alla crescita di MoS2 su diversi substrati metallici, come Au(111), Ag(111) e Ag(110), con lo scopo di investigare l'effetto dell'interazione tra il layer sovrastante e il substrato, e l'effetto della simmetria del substrato sulla formazione di layer estesi di MoS2. Per ottenere layer altamente cristallini formati da domini orientati allo stesso modo, è stato implementato un nuovo protocollo di crescita su Au(111) ed adattato poi per gli altri substrati, sebbene esso su questi ultimi producesse due orientazioni, pur mantenendo alta la cristallinità. E’ stata caratterizzata la struttura elettronica del MoS2/Au(111), con particolare interesse alla polarizzazione di spin fuori dal piano delle bande vicino a K e -K della zona di Brillouin. Abbiamo successivamente esplorato la crescita di WS2 su Au(111) per valutare la versatilità del metodo di crescita da noi sviluppato. Mediante la calibrazione dei parametri di crescita, sono stati ottenuti dei campioni altamente cristallini di WS2 con una singola orientazione, che sono stati successivamente utilizzati per studiare il coupling elettrone-fonone, derivando quindi preziose informazioni per le applicazioni sui device. L'ultima parte della tesi è dedicata all'intercalazione dell'ossigeno al di sotto del grafene cresciuto su Ir(111), con lo scopo di verificare se la presenza del grafene possa cambiare la geometria degli atomi di ossigeno sull'Ir(111). Comparando i risultati ottenuti dall'adsorbimento dell'ossigeno sull'Ir(111) pulito con quelli in presenza del grafene, è stato possibile vedere che le strutture dell'ossigeno formate sotto il grafene possono essere riprodotte sull'Ir(111) dosando delle specie fortemente ossidanti come l'NO2, concludendo che il grafene non interferisce in maniera apprezzabile con l'interazione adsorbato-substrato.

Study of the growth and of the electronic and structural properties of two-dimensional materials

TRAVAGLIA, ELISABETTA
2018

Abstract

Negli ultimi dieci anni, dopo l'isolamento del grafene e lo studio delle sue eccezionali proprietà, la comunità scientifica ha rivolto la propria attenzione ai cristalli bidimensionali (2D), ed in particolare ai dicalcogenuri dei metalli di transizione (TMDCs). Sebbene molto sforzo sia stato profuso per portare la loro produzione su scala industriale e integrarli all'interno dei futuri dispositivi elettronici ed optoelettronici, un metodo che porti alla scalabilità di questi materiali è ancora una sfida. Questa tesi è focalizzata sul meccanismo di crescita dei TMDCs e studia gli aspetti legati al processo di nucleazione e le fasi che portano alla formazione del cristallo, in modo da identificare le condizioni ottimali per promuovere l'estensione dei domini dei layer. Inoltre la tesi investiga i metodi che permettono la produzione di campioni TMDCs con una singola orientazione, consentendo di ottenere una migliore qualità dei layer, grazie alla riduzione del numero di bordi di grano formati dalla coalescenza di isole con diversa orientazione e aprendo strade nuove verso l'applicazione di concetti come la spin-valletronica ai dispositivi di nuova generazione. La prima parte della tesi è dedicata alla crescita di MoS2 su diversi substrati metallici, come Au(111), Ag(111) e Ag(110), con lo scopo di investigare l'effetto dell'interazione tra il layer sovrastante e il substrato, e l'effetto della simmetria del substrato sulla formazione di layer estesi di MoS2. Per ottenere layer altamente cristallini formati da domini orientati allo stesso modo, è stato implementato un nuovo protocollo di crescita su Au(111) ed adattato poi per gli altri substrati, sebbene esso su questi ultimi producesse due orientazioni, pur mantenendo alta la cristallinità. E’ stata caratterizzata la struttura elettronica del MoS2/Au(111), con particolare interesse alla polarizzazione di spin fuori dal piano delle bande vicino a K e -K della zona di Brillouin. Abbiamo successivamente esplorato la crescita di WS2 su Au(111) per valutare la versatilità del metodo di crescita da noi sviluppato. Mediante la calibrazione dei parametri di crescita, sono stati ottenuti dei campioni altamente cristallini di WS2 con una singola orientazione, che sono stati successivamente utilizzati per studiare il coupling elettrone-fonone, derivando quindi preziose informazioni per le applicazioni sui device. L'ultima parte della tesi è dedicata all'intercalazione dell'ossigeno al di sotto del grafene cresciuto su Ir(111), con lo scopo di verificare se la presenza del grafene possa cambiare la geometria degli atomi di ossigeno sull'Ir(111). Comparando i risultati ottenuti dall'adsorbimento dell'ossigeno sull'Ir(111) pulito con quelli in presenza del grafene, è stato possibile vedere che le strutture dell'ossigeno formate sotto il grafene possono essere riprodotte sull'Ir(111) dosando delle specie fortemente ossidanti come l'NO2, concludendo che il grafene non interferisce in maniera apprezzabile con l'interazione adsorbato-substrato.
BARALDI, Alessandro
30
2016/2017
Settore FIS/03 - Fisica della Materia
Università degli Studi di Trieste
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embargo fino al 07/03/2019

Descrizione: tesi di dottorato
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Utilizza questo identificativo per citare o creare un link a questo documento: https://hdl.handle.net/11368/2919624
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